近期，化院李承辉教授团队与金钟教授团队合作，在电池材料领域取得系列进展。
水系锌离子电池具有高安全、低成本、环境友好的技术优势，并且寿命长、充电快、能量密度适中，是最具有应用前景的新一代储能技术之一。然而，水系锌离子电池还面临电解液温域窄、电化学窗口窄、锌负极枝晶生长等挑战，从而导致其库仑效率低、循环寿命有限。此前，李承辉和金钟团队通过锌离子与变齿配体之间快速、可逆的分子内/分子间配体交换可以耗散能量的策略构建了一种高性能水凝胶电解质。获得的水凝胶具有优异的机械性能、抗疲劳性、高离子电导率（38.2 mS cm?1）、良好的粘附性（19.1 kPa）和超低的凝固点（?97 °C）。由于变齿配体有助于改善锌离子溶剂化结构，并构建迁移通道引导锌的均匀沉积，Zn||Zn对称电池表现出稳定的电镀/剥离行为和长循环稳定性。Zn||V2O5全电池的容量高达230.6 mAh g?1，1000次循环后的容量保持率为75.2%。这项研究为开发抗机械变形、无枝晶、抗冻的水系锌离子电池提供了一种简便的策略（Adv. Funct. Mater. 2024, 34, 2314864）。近日，他们又报道了一种超高模量水凝胶电解质，该水凝胶电解质能通过机械抑制效应克服锌枝晶的生长应力。通过结合湿法退火、溶剂置换和盐析三种工艺方法以及调节疏水域和结晶域，获得了具有高含水量（~ 70%）、高模量（198.5 MPa）、高韧性（274.3 MJ m?3）和高离子电导率（28.9 mS cm?1）的水凝胶电解质，其性能明显优于先前报道的聚乙烯醇（PVA）基水凝胶。氰基配体构建的锌离子快速迁移通道显著改善了电解质的电化学性能。该策略利用相分离避免了离子电导率和机械强度之间的矛盾，突破了以往水凝胶电解质设计策略的局限性。相关工作以“An Ultrahigh-Modulus Hydrogel Electrolyte for Dendrite-Free Zinc Ion Batteries”为题发表在最新一期的《Adv. Mater.》。911制品厂麻花博士研究生陈宗举、沈天宇为论文共同第一作者，共同通讯作者为911制品厂麻花化学化工学院李承辉教授、911制品厂麻花化学化工学院金钟教授和南京林业大学理学院罗艳龙副教授。
图1. 超高模量水凝胶电解质的结构与制备
图2. Zn||V2O5全电池的性能
用于锂电池的聚合物电解质虽然具有易于加工的优点，但是存在Li+离子电导率和Li+迁移数（tLi+）较低的问题，阻碍了其实际的应用。虽然可以通过物理掺杂无机填料，在一定程度上提升Li+离子电导率和tLi+，但是无机填料的加入会引起相分离，导致Li+通道不连续且不均匀。同时引入的无机填料易于团聚，导致界面阻力增加和传质动力学减慢。在锂离子电池领域，开发具有较高Li+离子电导率和tLi+以及宽温域的聚合物电解质依然存在很高的挑战性。李承辉教授团队联合金钟教授团队利用钼（Mo）桨轮配合物作为四齿连接体，在分子水平上连接有机和无机组分，合成了一种结构新颖的金属聚合物。其与LiFSI复合，获得了一种在室温条件下具有高离子电导率（0.712 mS cm?1）、高离子迁移数（tLi+= 0.625）及较宽的电化学稳定窗口（> 5 V）的金属聚合物电解质（MPE），用于构建高性能的全固态锂金属电池（LMBs）。MPE组装的Li||LiFePO4（LFP）电池展现出卓越的循环稳定性，在室温条件下以2.0 C的倍率循环1500次后，其容量保持率仍高达89.6%。此外，该Li||LFP电池在-15至100°C的极端温度范围内仍能保持稳定循环，证明了其在恶劣工作条件下的出色适应性和可靠性。总之，利用配位化学的优势，这一策略不仅有效克服了传统无机-有机复合电解质的缺陷，而且打破了传统聚合物电解质设计的限制，促进了基于聚合物电解质的固态锂金属电池的实用化发展。研究论文以“Metal-Organic Coordination Enhanced Metallopolymer Electrolytes for Wide-Temperature Solid-State Lithium Metal Batteries”为题发表在最新一期的《Angew. Chem. Int. Ed.》上。911制品厂麻花副研究员赵培臣和博士研究生王耀达为论文共同第一作者，李承辉教授和金钟教授为论文的共同通讯作者。
图3. 金属聚合物电解质（MPE）示意图
图4. 全电池性能
